对界面氢键的新见解可以增强光催化氢释放

光催化水产氢是实现可持续制氢的关键技术，但界面水分子的微观结构对光催化反应性的直接影响尚不清楚。

在一项发表于《美国化学会志》的研究中，界面氢键结构和动力学以及最佳界面水环境对促进氢键的形成起着至关重要的作用。。该论文的标题为“界面氢键对光催化氢气释放的积极和消极影响”。

这些发现提供了分子水平的见解，可以指导界面水条件的设计以增强光催化性能。

通过光催化水分解生产氢气是利用通过光催化水分解生产氢气是利用室温下的光能。然而，由于对界面水分子及其氢键网络的分子水平理解有限，创新光催化剂的设计仍然是一项挑战。

揭示这些界面水分子的物理化学性质对于优化光催化效率和实现可持续制氢的突破至关重要。

由综合研究大学院大学分子科学研究所副教授杉本敏树领导的研究人员(林中秋等人)使用各种TiO2光催化剂全面研究了界面氢键网络的影响，发现了界面氢键结构/动力学和最佳界面水环境对H2释放的关键作用。

他们通过精确调节水蒸气压来控制吸附水的厚度，从亚单层到多层。通过这种方法，他们成功地直接证明了H2生成速率与氢键网络微观结构之间的相关性。

无论TiO2光催化剂的晶体结构如何(板钛矿、锐钛矿或锐钛矿和金红石的混合物)，他们都观察到H2形成速率随水吸附至三层而线性增加，这表明活性水分子不仅存在于第一吸附层，还存在于几层上覆层中。

然而，当TiO表面覆盖三层以上的水时，H2的生成速率急剧下降然而，当TiO2生成速率急剧下降。

在这种情况下，红外光谱清楚地表明TiO2表面有两种不同类型的吸附水：界面水和液态水。由于吸附水分子之间的多体相互作用，吸附在三层以上的液态水导致界面氢键加强，阻碍了界面质子耦合空穴传输，并大大降低了H2的形成速率。

基于这些微观见解，他们的研究表明，在水蒸气环境中沉积三层水层对于光催化析氢是最佳的。

半个多世纪以来，人们一直在广泛研究光催化，主要研究的是水溶液环境。在此背景下，这项研究代表了一种潜在的范式转变，证明了水蒸气环境与传统液相反应系统相比的有效性。

这些发现为界面水的分子水平设计和工程开辟了新的途径，有助于开发用于下一代可再生能源生产的更具创新性的光催化系统。

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